近日，電子科技大學基礎與前沿研究院教授董帆團隊在《美國化學會志》發(fā)表了關于溫室氣體參與大氣活性氮界面光化學轉(zhuǎn)化機制的研究成果。
溫室氣體甲烷（CH4）濃度上升帶來的影響已成為全球關注的空氣污染和氣候變化的關鍵問題，其光化學轉(zhuǎn)化可以生成極具潛力的高活性甲基自由基（·CH3）從而影響大氣化學反應。然而，·CH3在大氣HONO形成中的作用被嚴重忽視，導致溫室氣體對大氣氧化能力的貢獻被低估。隨著TiO2廣泛用作建筑表面涂層和工業(yè)材料，這將極大地促進大氣中CH4的吸附、活化和轉(zhuǎn)化。同時，這些表面為硝酸鹽光解提供了重要的反應場所。鑒于顆粒物表面的潛在相互作用，CH4可能影響硝酸鹽的光解過程和大氣HONO的生成。因此，研究CH4對大氣HONO生成的影響將為溫室氣體在大氣化學中的作用提供新的見解。
針對所存在的關鍵科學問題，董帆團隊提出并證明了一條CH4通過光誘導·CH3促進大氣顆粒物表面硝酸鹽分解生成HONO的分子途徑及作用機制，并在大氣光活性顆粒物、真實礦物粉塵和商用建筑涂層材料表面證實了其廣泛的環(huán)境意義，首次為溫室氣體對大氣氧化能力的增強作用提供了直接的證據(jù)。
團隊深入研究了全面的光化學轉(zhuǎn)化機制，以揭示實際的界面反應過程和關鍵中間體，研究手段包括原位漫反射紅外傅立葉變換光譜、電子順磁共振、連續(xù)流動反應系統(tǒng)、猝滅實驗和密度泛函理論計算。基于大量的實驗證據(jù)，文中提出CH4在顆粒物表面生成的·CH3不僅會活化NO3?分子，促進N-O鍵斷裂，也會促進H2O分子的解離，提供更多的H原子，促進HONO的生成。
此外，該研究為溫室氣體和大氣環(huán)境在光化學轉(zhuǎn)化過程中的復雜相互作用提供了新的視角，揭示了人為溫室氣體排放如何重塑大氣化學動力學并影響全球環(huán)境變化。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c12556
本文鏈接：溫室氣體甲烷光催化生成HONO機制被揭示http://www.sq15.cn/show-11-28692-0.html
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