近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員傅強(qiáng)和慕仁濤團(tuán)隊(duì)在氫溢流可視化研究方面取得進(jìn)展。研究人員發(fā)現(xiàn)氧化物-金屬界面結(jié)構(gòu)對氫溢流過程具有重要影響，即通過構(gòu)建氧化物/金屬反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)，可提升氫溢流速率和二氧化碳加氫反應(yīng)性能。
氫活化和氫溢流是眾多加氫反應(yīng)的重要基元過程，對其有效調(diào)控是提高加氫催化反應(yīng)性能的關(guān)鍵。此前，該團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建氧化物表界面活性中心，調(diào)控氫氣活化方式，并利用氫溢流形成的表面氫物種，提升加氫反應(yīng)性能，繼而通過氫溢流再生“M-O路易斯酸堿對”活性中心，實(shí)現(xiàn)水分子（H2O）有效活化。
在本次研究中，團(tuán)隊(duì)首先構(gòu)建了Mn3O4/Pt(111)反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)和Pt/Mn3O4負(fù)載結(jié)構(gòu)。高壓掃描隧道顯微鏡原位成像結(jié)果表明，Mn3O4/Pt(111)反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)發(fā)生氫溢流所需氫氣分壓，比Pt/Mn3O4低兩個數(shù)量級，這表明反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)更有利于氫溢流。同時，理論研究顯示，在Mn3O4/Pt(111)界面處，氫原子沿Pt–Mn–O路徑擴(kuò)散的能壘較低。進(jìn)一步，研究人員基于模型體系研究結(jié)果，構(gòu)建了MnOx/Pt/C反轉(zhuǎn)催化劑和Pt/MnOx/C催化劑。在逆水氣變換反應(yīng)中，反轉(zhuǎn)催化劑的二氧化碳轉(zhuǎn)化率比Pt/MnOx/C催化劑提高了1.8倍。
這一研究揭示了氧化物/金屬反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)對氫溢流及二氧化碳加氫反應(yīng)具有促進(jìn)作用。
近日，相關(guān)研究成果以Mn3O4/Pt Oxide-on-Metal Inverse Catalyst Facilitates Hydrogen Spillover for CO2?Hydrogenation Reaction為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會、科學(xué)技術(shù)部、中國科學(xué)院等的支持。
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研究基于氫溢流原子可視化，揭示氧化物/金屬反轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)提升加氫反應(yīng)效率機(jī)制
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