燃料電池作為高效、清潔的電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換技術(shù)，可將燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能，具有能量轉(zhuǎn)化效率高、環(huán)境污染小等優(yōu)點(diǎn)。但是，燃料電池商業(yè)化應(yīng)用受到陰極氧還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的制約。目前，鉑基催化劑成本高昂、資源稀缺，因此開發(fā)低成本、高性能的非貴金屬替代材料成為熱點(diǎn)。近年來，鐵-氮-碳（FeNC）單原子催化劑具備高活性和原子級(jí)分散等特性，展現(xiàn)出替代鉑基催化劑的潛力。而該類催化劑在實(shí)際應(yīng)用環(huán)境中穩(wěn)定性不足，特別是在不同pH條件下表現(xiàn)出性能差異，其背后的機(jī)理尚不明確，制約其實(shí)際應(yīng)用。
近日，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心研究員蘇東團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合西安交通大學(xué)教授蘇亞瓊、北京航空航天大學(xué)教授水江瀾等，將多種先進(jìn)原位表征技術(shù)與理論計(jì)算結(jié)合，在原子尺度上揭示了FeNC催化劑在酸性和堿性環(huán)境中的差異化降解機(jī)制。研究設(shè)計(jì)了交叉環(huán)境測(cè)試方法，發(fā)現(xiàn)催化劑在酸性環(huán)境中降解后，在堿性條件下仍能保持優(yōu)異活性，反之亦然，這表明不同pH環(huán)境中的失活路徑存在本質(zhì)差異。
研究團(tuán)隊(duì)綜合運(yùn)用準(zhǔn)原位電鏡、電子能量損失譜和穆斯堡爾譜等分析手段，明確了降解機(jī)制的關(guān)鍵差異：酸性條件下以鐵活性位點(diǎn)的溶出為主；堿性條件下以碳載體腐蝕為主導(dǎo)，導(dǎo)致材料長(zhǎng)程有序性下降。進(jìn)一步，理論計(jì)算從機(jī)理上闡明，酸性環(huán)境中鐵中心為主要活性位點(diǎn)，堿性環(huán)境中羥基吸附使鐵位點(diǎn)鈍化，且鄰近碳原子成為活性主導(dǎo)。基于上述認(rèn)識(shí)，團(tuán)隊(duì)通過前驅(qū)體工藝調(diào)控，驗(yàn)證了“鐵中心主導(dǎo)酸性穩(wěn)定性、碳基底決定堿性耐久性”設(shè)計(jì)策略，為針對(duì)不同燃料電池環(huán)境開發(fā)高性能FeNC催化劑提供了新思路。
上述研究深化了科研人員對(duì)非貴金屬催化劑失效機(jī)制的理解，為設(shè)計(jì)高穩(wěn)定性O(shè)RR催化劑奠定了科學(xué)基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等的支持。
論文鏈接
催化劑合成與電化學(xué)性能
本文鏈接：研究揭示鐵氮碳電催化劑酸堿差異性降解行為與機(jī)理http://www.sq15.cn/show-12-1912-0.html
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