在金屬–氧化物催化體系中，氧化物載體能夠提高金屬顆粒在極端條件下的穩(wěn)定性，還可通過金屬–載體相互作用（MSI）調(diào)控催化性能。該類作用的核心在于界面處發(fā)生的金屬–金屬或金屬–氧相互作用，可引發(fā)電子轉(zhuǎn)移、物質(zhì)遷移等復雜效應，從而影響催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性。然而，受限于傳統(tǒng)表征手段在反應條件下原子尺度動態(tài)監(jiān)測的不足，MSI的微觀機制仍待研究。
近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心蘇東團隊，聯(lián)合清華大學張亮團隊等，利用原位環(huán)境透射電子顯微學技術(shù)，在NiFe–Fe3O4催化劑的氫氧化反應研究方面取得進展。該團隊以氫氧化反應為模型體系，發(fā)現(xiàn)了新的循環(huán)金屬–載體相互作用（LMSI），揭示了氫氧化反應與載體氧化還原循環(huán)之間的內(nèi)在耦合機制。
團隊通過氫氣部分還原NiFe2O4前驅(qū)體，制備得到NiFe–Fe3O4催化劑。在氧氫比1:10、溫度超500℃的反應條件下，ETEM技術(shù)觀測到NiFe納米顆粒在Fe3O4載體上定向遷移，載體發(fā)生界面刻蝕與表面重構(gòu)，界面遷移速率與催化活性直接相關(guān)。LMSI機制為：NiFe納米顆粒活化氫氣產(chǎn)生H原子，載體晶格氧反向溢流與之反應，引發(fā)界面遷移與Fe3O4還原；被還原的Fe原子遷移至載體{111}表面與氧氣反應實現(xiàn)再氧化。
上述研究拓展了科研人員對MSI的認知，為探討異相催化中的原子尺度動態(tài)過程提供了新視角，對設(shè)計高性能催化劑具有指導意義。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。工作得到國家自然科學基金、中國博士后科學基金、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項（B類）等的支持。
原子尺度觀察NiFe–Fe3O4催化劑上的LMSI動態(tài)過程
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