氨氣選擇性催化氧化(NH3-SCO)技術(shù),可將NH3轉(zhuǎn)化為N2,是控制NH3排放的關(guān)鍵方法。其目標(biāo)是在低溫下實現(xiàn)高轉(zhuǎn)化率,并在高溫下保持高選擇性。目前,為推進NH3-SCO技術(shù)發(fā)展,亟需構(gòu)建高活性、高N2選擇性和高穩(wěn)定性的催化劑。
近期,中國科學(xué)院上海高等研究院聯(lián)合英國倫敦大學(xué)學(xué)院、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院、英國劍橋大學(xué),通過HERFD-XANES、VtC-XES、operando XAFS、NAP-NEXAFS等先進的原位和準(zhǔn)原位X射線光譜技術(shù),在NH3-SCO領(lǐng)域取得了新認識。
研究團隊通過NaBH4和H2還原劑,制備了CoBCu/Al2O3和CoHCu/Al2O3兩種具有相同化學(xué)組成,但電子結(jié)構(gòu)不同的雙金屬催化劑。進一步,團隊綜合運用HERFD-XANES、VtC-XES、operando XAFS、in-situ NAP-NEXAFS等X射線光譜技術(shù),并結(jié)合其他表征手段,探討了雙金屬催化劑的電子結(jié)構(gòu)及其在NH3-SCO反應(yīng)中的性能。
這一研究揭示了從Cu-O鍵長的原子級結(jié)構(gòu),到鍵強/躍遷能的電子結(jié)構(gòu),再到氧化還原能力的材料性質(zhì),進而影響反應(yīng)活性與選擇性等催化性能的完整構(gòu)效關(guān)系鏈。同時,該研究開發(fā)了高效的非貴金屬催化劑,并通過精準(zhǔn)調(diào)控局部配位環(huán)境來優(yōu)化電子結(jié)構(gòu),從而定向增強所需性能,為理性設(shè)計高性能催化劑提供了科學(xué)基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
論文鏈接
HRTEM和小波變換揭示鍵長差異
HERFD-XANES和VtC-XES揭示Cu-O鍵成鍵和反鍵軌道差異
本文鏈接:研究揭示鍵能對催化活性的影響http://www.sq15.cn/show-12-2018-0.html
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