二氧化碳電催化還原反應,通常在堿性或中性條件下進行,伴隨的碳酸化副反應會導致碳損失。這一反應在堿性和中性條件下生成的主要產物是甲酸根,進一步酸化處理可轉化為甲酸。相比之下,酸性二氧化碳電催化還原可緩解碳酸化問題,直接生成甲酸。然而,強酸性反應環境易引發催化劑腐蝕、金屬浸出和結構降解等問題,使催化劑的長期穩定性成為制約其實際應用的瓶頸。
近日,中國科學院大連化學物理研究所等團隊,在二氧化碳電催化還原研究方面取得進展,提出一種金屬相保護策略,實現了高活性高穩定性的酸性二氧化碳電催化還原制甲酸。
合作團隊開發出具有酸性二氧化碳電催化還原活性和穩定性的鉍—銅雙金屬氧化物催化劑(Bi0.31Cu1)。該催化劑在200至650mAcm?2寬電流密度范圍內,甲酸法拉第效率達90%以上;在200mAcm?2電流密度下,可穩定運行500小時,甲酸法拉第效率維持在90%左右。
催化劑結構表征和反應機理研究表明,Bi0.31Cu1催化劑中的三氧化二鉍(Bi2O3)相與鉍酸銅(CuBi2O4)相之間存在強相互作用,導致Bi2O3相產生壓縮應變,增強了Bi—O鍵強度,從而抑制了催化劑重構過程中Bi的溶出,提升了Bi基催化劑的長期穩定性。
該金屬相保護策略的普適性在鉍—鎂雙金屬氧化物催化劑體系中得到了進一步驗證。
相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金等的支持。
論文鏈接
研究提出金屬相保護策略實現穩定的酸性二氧化碳電催化還原制甲酸
本文鏈接:新策略實現穩定酸性二氧化碳電催化還原制甲酸http://www.sq15.cn/show-12-2111-0.html
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