鋰原子質量很輕，因此由單質鋰形成的固體結構表現出顯著的核量子效應。在低壓條件下，鋰具有高對稱的立方結構，但取決于具體溫壓條件，鋰或表現出體心立方（bcc）和面心立方（fcc）結構；在高壓條件下，鋰則表現出更復雜的晶體結構，如每元胞可包含16甚至88個原子的cI16和oC88。由于這些結構自由能差微小，因此如何精準處理非簡諧核量子效應和有限溫效應，以正確預言單質鋰的物態亟待探討。
近期，中國科學院物理研究所研究員王磊團隊聯合北京應用物理與計算數學研究所研究員王涵等，在單質鋰的高壓固體相圖計算中取得進展。此前，該團隊提出了神經網絡正則變換方法，即利用生成模型參數化量子多體系統的變分密度矩陣，并通過自由能優化的方式求解體系的狀態方程、熱力學熵及激發譜等。該研究進一步發展了這一方法并結合機器學習勢函數DeepMD與國產軟件ABACUS完成高精度密度泛函理論計算，系統研究了有限溫度和壓強下單質鋰量子固體的相圖。
研究表明，相較于經典計算，量子非諧效應顯著降低了bcc-fcc結構間的轉變溫度，這與實驗觀測一致。究其原因在于鋰原子在更松散的bcc晶格中大幅度非簡諧振動使聲子模軟化。同時，在高壓條件下，理論計算預測cI16結構中鋰原子的分數坐標與實驗結果相吻合，這驗證了計算方法的可靠性。進一步，研究顯示，在更高壓強下實驗發現的oC88結構起源于經典勢能面的能量效應，而非傳統認為的核量子效應或溫度效應。研究人員得出這一結論的基礎是神經網絡正則變換方法對非簡諧核量子效應和熱力學熵的精準處理。同時，由于oC88結構表現出局域化的電子結構，對其勢能曲面的準確描述有必要依賴高精度的密度泛函理論計算。
該研究對單質鋰相圖的計算和理解有助于學界理解其他堿金屬在高壓下所表現出的復雜相圖。同時，神經網絡正則變換方法的進一步發展和應用，將為金屬氫、冰相圖等基礎科學問題提供新的物理洞察。
相關研究成果以Neural Canonical Transformations for Quantum Anharmonic Solids of Lithium為題，發表在《物理評論快報》上。研究工作得到國家自然科學基金委員會和中國科學院的支持。
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開源代碼和模型
圖. (a) 低壓下，鋰的 bcc-fcc 結構轉變起源于非簡諧核量子效應所引起的自由能反轉；(b) 50GPa附近cI16 結構中計算預測的鋰原子分數坐標與實驗觀測數據的對比；(c) 70GPa附近實驗所觀察到的oC88結構起源于高精度密度泛函理論對自由能的修正。
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