近日，中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員包信和與研究員高敦峰團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合復(fù)旦大學(xué)教授汪國(guó)雄團(tuán)隊(duì)，在電化學(xué)合成氨研究方面取得進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)提出了羥基吸附可作為銅基催化劑上硝酸鹽電催化還原制氨反應(yīng)的選擇性描述符，為高效催化劑和電解質(zhì)的理性設(shè)計(jì)提供了新思路。
與能源密集型的哈伯-博施合成氨工藝相比，硝酸鹽電催化還原反應(yīng)（NO3?RR）利用可再生電能，將廢水中的NO3?污染物轉(zhuǎn)化為氨，是溫和條件下合成氨的重要途徑。銅基催化劑表現(xiàn)出較好的NO3?RR性能，但存在反應(yīng)過(guò)電位高、易產(chǎn)生亞硝酸鹽副產(chǎn)物、能量效率較低等問(wèn)題。
該研究采用銅納米立方體作為模型催化劑，探討了NO3?RR產(chǎn)物分布對(duì)電極電勢(shì)和NO3?濃度的影響。研究發(fā)現(xiàn)，隨著電極電勢(shì)的負(fù)移和NO3?濃度的降低，氨的選擇性提升。原位譜學(xué)表征和理論計(jì)算結(jié)果表明，這種依賴(lài)性源于催化劑表面羥基物種（*OH）的吸附狀態(tài)變化。具體而言，負(fù)移電極電勢(shì)和降低NO3?濃度均可削弱*OH吸附，促進(jìn)水解離產(chǎn)生吸附氫物種，利于硝酸根及其含氮中間產(chǎn)物的加氫反應(yīng)。基于上述反應(yīng)機(jī)理，研究提出了羥基吸附可作為銅基催化劑上硝酸鹽電催化還原制氨反應(yīng)的選擇性描述符，并將其應(yīng)用于指導(dǎo)催化劑和電解質(zhì)理性設(shè)計(jì)中，抑制了低過(guò)電位下亞硝酸鹽副產(chǎn)物的生成。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)-催化》（ACS Catalysis）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)（B類(lèi)）等的支持。
論文鏈接
科研人員提出硝酸鹽電催化還原制氨反應(yīng)的選擇性描述符
本文鏈接：科研人員提出硝酸鹽電催化還原制氨反應(yīng)的選擇性描述符http://www.sq15.cn/show-12-1648-0.html
聲明：本網(wǎng)站為非營(yíng)利性網(wǎng)站，本網(wǎng)頁(yè)內(nèi)容由互聯(lián)網(wǎng)博主自發(fā)貢獻(xiàn)，不代表本站觀(guān)點(diǎn)，本站不承擔(dān)任何法律責(zé)任。天上不會(huì)到餡餅，請(qǐng)大家謹(jǐn)防詐騙！若有侵權(quán)等問(wèn)題請(qǐng)及時(shí)與本網(wǎng)聯(lián)系，我們將在第一時(shí)間刪除處理。