記者4月1日獲悉,天津理工大學新能源材料與低碳技術研究院張志明和魯統部教授團隊,近期提出異雙核團簇的合成新策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了六種異核雙金屬團簇催化劑,且可實現催化劑的宏量制備。相關研究成果日前在線發表于國際期刊《自然·合成》。
據介紹,雙核團簇催化劑因其高原子利用率和雙原子位點間的協同作用,在催化領域備受關注。在以往大多數雙原子催化劑的合成中,由于兩個金屬位點(M1和M2)之間缺乏關聯性,相互成對的偶然性較大,導致兩個金屬離子位點隨機分布、不易控制。
合成的催化劑中常包含M1M1、M2M2與M1M2團簇、單金屬位點和納米顆粒等,異核雙原子位點比例相對較低。目前異核雙金屬團簇催化劑的合成過程中對于金屬類型的精確識別、金屬位置和距離的控制等方面面臨巨大的挑戰,同時缺乏簡便、通用的策略來精確和宏量合成穩定的異核雙金屬團簇催化劑。
針對上述問題,研究人員提出一種全新的精準合成異雙核團簇的“導航與定位”策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了ZnRu-、NiRu-、BiCu-、NiCu-、CoCu-和ZnCu-PCN六種異核雙原子催化劑,并證明了該策略的普適性,可實現每次200克的雙原子催化劑宏量制備。在ZnRu-PCN中,雙核團簇比例高達81%,優于目前大多數雙原子催化劑。
為了揭示異核雙金屬中心成對的機制,研究人員開展了系統的實驗與理論計算分析。結果表明,第一步煅燒形成了單位點成核中心,第二步光激發過程中將在成核中心上富集電子,從而捕獲與還原第二種金屬中心,相互識別確保實現異核雙金屬中心精準結合成核。
這項工作提出了一種通用的光誘導合成異雙核團簇的新策略。研究人員表示,該策略有望在太陽能驅動的塑料降解、清潔能源制備與溫室氣體轉化等領域發揮作用。
記者4月1日獲悉,天津理工大學新能源材料與低碳技術研究院張志明和魯統部教授團隊,近期提出異雙核團簇的合成新策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了六種異核雙金屬團簇催化劑,且可實現催化劑的宏量制備。相關研究成果日前在線發表于國際期刊《自然·合成》。
據介紹,雙核團簇催化劑因其高原子利用率和雙原子位點間的協同作用,在催化領域備受關注。在以往大多數雙原子催化劑的合成中,由于兩個金屬位點(M1和M2)之間缺乏關聯性,相互成對的偶然性較大,導致兩個金屬離子位點隨機分布、不易控制。
合成的催化劑中常包含M1M1、M2M2與M1M2團簇、單金屬位點和納米顆粒等,異核雙原子位點比例相對較低。目前異核雙金屬團簇催化劑的合成過程中對于金屬類型的精確識別、金屬位置和距離的控制等方面面臨巨大的挑戰,同時缺乏簡便、通用的策略來精確和宏量合成穩定的異核雙金屬團簇催化劑。
針對上述問題,研究人員提出一種全新的精準合成異雙核團簇的“導航與定位”策略。該策略通過“煅燒+光還原”兩步法,成功合成了ZnRu-、NiRu-、BiCu-、NiCu-、CoCu-和ZnCu-PCN六種異核雙原子催化劑,并證明了該策略的普適性,可實現每次200克的雙原子催化劑宏量制備。在ZnRu-PCN中,雙核團簇比例高達81%,優于目前大多數雙原子催化劑。
為了揭示異核雙金屬中心成對的機制,研究人員開展了系統的實驗與理論計算分析。結果表明,第一步煅燒形成了單位點成核中心,第二步光激發過程中將在成核中心上富集電子,從而捕獲與還原第二種金屬中心,相互識別確保實現異核雙金屬中心精準結合成核。
這項工作提出了一種通用的光誘導合成異雙核團簇的新策略。研究人員表示,該策略有望在太陽能驅動的塑料降解、清潔能源制備與溫室氣體轉化等領域發揮作用。
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