近日，中國科學院院士、大連化學物理研究所研究員張濤與副研究員楊冰團隊，聯合上海高等研究院研究員朱倍恩，在動態金屬催化研究與設計方面取得進展。該團隊通過原位解析不同尺寸的Pd/FeOx催化劑在CO2加氫過程中的動態演變行為，揭示了催化劑結構演變與反應進程之間的“多米諾效應”，為催化劑的高效設計提供了新思路。
在多相催化領域中，動態碳化作為常見的催化劑重構過程，其關鍵調控因素的識別對催化劑性能優化至關重要。然而，在實際反應進程中，反應環境、反應中間體與催化劑結構演變之間存在錯綜復雜的耦合作用，對原位解析高活性結構、實現催化劑的理性設計提出了挑戰。
該團隊發現，大顆粒5Pd-FeOx催化劑在反應初期受H2主導，促進金屬載體合金化產生Pd3Fe合金。該合金表面進一步促進HCOO*反應中間體，導致快速表面碳化，形成高活性Pd3Fe@Fe5C2/Fe3O4結構，展現出優異的逆水汽變換反應活性。相比之下，小尺寸0.5Pd-FeOx催化劑由于強金屬載體相互作用，使FeOx包覆層抑制Fe的還原和碳化過程，導致相對較低的反應活性。而0.05Pd-FeOx單原子催化劑由于金屬載體電子相互作用，促進CO2直接解離，并在CO誘導下產生緩慢體相碳化，經過20小時誘導期，可將CO生成速率從27 mmol gcat-1h-1提升至42 mmol gcat-1h-1。
上述研究揭示了催化劑動態結構演化的復雜性及其與反應進程、反應網絡之間的交互耦合機制，闡明了金屬粒徑→反應氣→界面重構→反應中間體→動態碳化→反應產物的鏈式“多米諾效應”。團隊解耦這一復雜動態過程發現，相比于尺寸效應和金屬-載體相互作用，合金化過程才是加速催化劑碳化進而提高反應活性的關鍵因素。基于這一認識，團隊進一步設計出高活性、短誘導期的低載量0.5Pd3Fe/FeOx合金催化劑，提升了反應性能及貴金屬利用率，實現了高性能CO2加氫反應中催化劑的高效設計。同時，該研究強調了原位解耦催化劑復雜動態演變的重要性，為發展原位結構解析驅動的催化劑理性設計提供了范例。
相關研究成果發表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃等的支持。
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催化劑結構演變與反應進程的“多米諾效應”被揭示
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