二維過渡金屬碳化物和氮化物（MXene）憑借豐富的元素組成和可調(diào)的表面端基，在儲(chǔ)能、催化、電磁干擾屏蔽等領(lǐng)域展現(xiàn)出潛力。MXene常規(guī)合成方法依賴于氫氟酸或路易斯酸熔鹽刻蝕MAX相前驅(qū)體。該方法可選擇性移除其中呈金屬性質(zhì)的A原子。但是，MAX相家族存在大量A位為非金屬主族元素的成員。此類MAX相的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)是其M-A鍵與M-X鍵均表現(xiàn)為共價(jià)鍵結(jié)合，使得固有的刻蝕機(jī)制難以有效蝕除非金屬A原子，因此現(xiàn)有方法無法將此類MAX相轉(zhuǎn)化為二維MXene。
近日，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所黃慶團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，MAX相晶體結(jié)構(gòu)中不同共價(jià)鍵亞層的反應(yīng)活性存在差異。基于這一化學(xué)差異，該團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了MAX相中M-A與M-X兩類共價(jià)鍵亞層的選擇性結(jié)構(gòu)編輯，并通過離子插層進(jìn)一步得到系列新型二維納米材料。研究發(fā)現(xiàn)：通過精確調(diào)控反應(yīng)體系的總生成焓，可實(shí)現(xiàn)M-X亞層中X位非金屬元素的可控替換，如從B到Se、S、P、C；通過在氧化-還原條件下對(duì)氧化價(jià)態(tài)較低的M-X亞層進(jìn)行插層反應(yīng)，可促使非范德華MAX相中A位的非金屬原子如S、Se等重構(gòu)為范德華層狀材料的表面原子。通過上述結(jié)構(gòu)編輯手段，團(tuán)隊(duì)獲得了一類新型二維材料——前過渡金屬硫?qū)偬迹ǖ┗铮═MXC）。TMXC晶格結(jié)構(gòu)融合了MXene的典型特征與過渡金屬硫?qū)倩锏奶卣鳌Ｆ渲校琗元素包括C、N、B、P、S、Se等。理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，在MAX相衍生的二維TMXC材料中，M-X共價(jià)鍵亞層的X元素編輯調(diào)控了本征電子結(jié)構(gòu)。
這一研究為共價(jià)鍵型三元層狀化合物的結(jié)構(gòu)編輯及其二維剝離開辟了新路徑，有望在高溫型電化學(xué)儲(chǔ)能器件和高溫催化等領(lǐng)域得到應(yīng)用。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature?Synthesis）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。
從共價(jià)鍵MAX相到i-TMXC的結(jié)構(gòu)編輯策略
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