中國科學院院士、大連化學物理研究所研究員李燦聯合研究員范峰滔等,在鐵電材料光催化水分解研究方面取得進展。該團隊通過精準調控鐵電材料表面結構,揭示了限制其水分解效率的關鍵因素,實現了高效水全分解反應,表觀量子效率達4.08%。
光催化水分解制氫是將太陽能高效轉化為化學能的關鍵技術,也是減少化石能源依賴、緩解環境污染的重要途徑。在光催化反應過程中,光生電荷從飛秒時間尺度的生成到毫秒時間尺度的利用,經歷體相和表面復合等多重消耗路徑。這種電荷復合現象是提升太陽能轉換效率的瓶頸之一。因此,高效分離光生電子和空穴以提升催化性能,是亟待解決的重要問題。
鐵電材料因非中心對稱結構,在體相存在退極化電場,可有效驅動光生電子和空穴向相反的極化表面分離,在電荷分離方面具有重要潛力。
該研究針對鐵電材料光生電荷分離與催化活性不匹配問題,以單疇鈦酸鉛為研究模型,探討了其表面結構與電荷動力學特性。研究顯示,PbTiO3正極化面存在Ti空位缺陷,且這些缺陷作為電子捕獲中心,導致電荷復合并限制光催化效率。空間和時間分辨光譜分析發現,SrTiO3的生長消除了正極化面Ti缺陷相關的捕獲態,降低了光生電子的捕獲與復合,使電子壽命從微秒量級延長至毫秒量級,到達反應活性位有效參與反應,從而提升了水分解效率。
上述成果為設計高效鐵電光催化材料提供了新的理論指導和研究思路。
近日,相關研究成果以Unveiling Charge Utilization Mechanisms in Ferroelectric for Water Splitting為題,發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院相關項目等的支持。
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高效水全分解反應實現
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