在國家自然科學基金等項目的資助下,東莞理工學院教授邱永福團隊與中國科學技術大學教授杜平武團隊合作,在光催化氮氣還原領域取得重要進展,成功開發出新型富勒烯功能材料。相關成果近日發表于《美國化學會納米雜志》(ACS Nano)。
論文第一作者、東莞理工學院/中國科學技術大學聯合培養博士后王濤濤表示,氨作為全球年產量超1.8億噸的重要化工產品,兼具化學品前體和能源載體雙重角色,是氫經濟中的理想儲氫介質,尤其在燃料電池領域前景廣闊。然而,當前主流的Haber-Bosch合成氨工藝存在高能耗、高碳排放等問題。相比之下,光催化固氮技術利用太陽能驅動常溫常壓下的氮氣還原,為可持續氨生產提供了新路徑,可大幅降低環境負荷與能源消耗。
論文共同通訊作者、東莞理工學院陳木青特聘研究員指出,二維富勒烯(2D C60)材料因量子限域效應展現出獨特的電子與光學性質,具有良好的光吸收性質、高比表面積和優異的電荷遷移率,在光催化水分解產H2O2和H2中表現出巨大潛力。為此,研究團隊在前期工作基礎上,設計開發了基于芳基重氮化學共價功能化策略對2D C60進行功能化修飾(4-MBD/2D C60和4-NBD/2D C60)。
據介紹,功能化樣品在可見光下實現無犧牲劑無助催化劑合成氨(4-NBD/2D C60產率達48 μmol g-1 h-1),優于多數無金屬催化劑,且循環穩定性和長期穩定性良好,同時具有優異的光催化合成H2O2性能。飛秒瞬態吸收光譜顯示,4-NBD/2D C60中電子-空穴復合過程明顯減緩,光生電子壽命從203皮秒延長至289皮秒。準原位XPS光譜顯示,2D C60中光生電子轉移到接枝分子上。原位紅外光譜(DRIFTS)揭示了交替氫化路徑,證實了芳基4-NBD修飾可增強N2吸附與活化。
相關論文信息:https://doi.org/10.1021/acsnano.5c09588
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