電催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）被視為實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量“碳循環(huán)”的關(guān)鍵路徑。其中，將CO2高效轉(zhuǎn)化為含兩個(gè)碳原子以上（C2+）的高附加值化學(xué)品具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值。然而，現(xiàn)有Cu基催化劑面臨高電流密度下傳質(zhì)受限導(dǎo)致活性下降以及催化層電解液“水淹效應(yīng)”導(dǎo)致活性位點(diǎn)穩(wěn)定性驟降兩個(gè)難題。如何突破活性與傳質(zhì)之間的平衡關(guān)系成為領(lǐng)域的瓶頸。
中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院研究員楊輝團(tuán)隊(duì)等合成了分級(jí)多孔Cu超粒子（SP-Cu2O）結(jié)構(gòu)，解決了產(chǎn)率低、傳質(zhì)慢和穩(wěn)定性差的難題。研究通過(guò)可控CuH演化，制備出由8.5 nm Cu納米顆粒自組裝形成的SP-Cu2O超粒子。該結(jié)構(gòu)表面豐富晶界提升了C2+選擇性，同時(shí)，獨(dú)特的介孔-大孔貫通網(wǎng)絡(luò)加速傳質(zhì)，且其本征疏水特性防止了催化層被電解液滲透。該催化體系在3.2 A cm-2工業(yè)級(jí)電流密度下展現(xiàn)出優(yōu)異性能，C2+法拉第效率達(dá)74.9%，優(yōu)于傳統(tǒng)Cu納米顆粒，可在1.0 A cm-2下穩(wěn)定運(yùn)行超100小時(shí)，同時(shí)能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)30.0%，克服了高電流密度下性能快速失活瓶頸。先進(jìn)原位表征與DFT理論計(jì)算顯示，結(jié)構(gòu)中豐富晶界位點(diǎn)促進(jìn)CO2活化、CO吸附和CO*-CHO*耦合，提升了C2+產(chǎn)物選擇性。
上述研究為高性能CO2電還原催化劑設(shè)計(jì)提出了新方向，并為可再生能源存儲(chǔ)與化工原料綠色合成提出了新思路。
相關(guān)研究成果以Cu supraparticles with enhanced mass transfer and abundant C-C coupling sites achieving ampere-level CO2-to-C2+?electrosynthesis為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。
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二氧化碳電合成多碳產(chǎn)物研究獲進(jìn)展
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