全氟化合物（PFAS）廣泛應用于泡沫滅火劑、涂料、防污涂層等，經長期排放與泄漏，已成為全球性污染物。作為新污染物治理領域聚焦的典型污染物，PFAS因具有難降解、可長距離遷移、易生物累積以及具有潛在健康風險等特性，成為我國污染防治攻堅戰的重點與難點。同時，現有PFAS降解技術通常需在苛刻條件下運行，且存在降解不徹底（礦化率低）、生成短鏈PFAS副產物等局限性。
針對上述問題，中國科學院大連化學物理研究所研究員王峰、副研究員賈秀全團隊聯合中國科學院院士、生態環境研究中心研究員江桂斌團隊，在微液滴化學研究方面取得進展。研究人員利用微液滴在氣-液-固三相界面的接觸起電現象，開發出一種在水相溫和條件下高效礦化全氟辛酸的新策略，可有效避免二次污染物生成。
此前，該團隊通過超聲驅動水在微液滴、水汽及體相之間快速轉化，制備出具有交流電壓的“人造云”。基于此，該研究在“人造云”中引入硅酸鈣，并利用微液滴在氣-液-固三相界面的接觸電致化學反應，實現了全氟辛酸高效礦化與氟離子固定。研究人員通過云水中的電壓測試與暗室發光實驗，證實了微液滴在氣-液-固三相界面因接觸起電導致靜電擊穿，并通過電子順磁共振譜，確認了以上起電-放電過程中的電子轉移使水分解產生氫自由基和羥基自由基。隨后，研究人員通過理論計算并結合高分辨質譜表征證實，微液滴界面產生的水合電子和自由基可導致全氟烷基鏈深度脫氟加氫，且該脫氟加氫路徑先于全氟烷基鏈的C-C鍵裂解路徑發生，從而抑制短鏈PFAS生成。
進一步，研究人員通過核磁共振波譜、離子色譜、氣相色譜等表征，對全氟辛酸的轉化與產物進行了定量分析。結果表明，反應6小時后，全氟辛酸接近完全礦化，生成氫碳比在0.5至1范圍內可控的合成氣，碳收率大于98%；體系中的硅酸鈣與氟離子反應并形成具有Si-F-Ca穩定界面結構的CaF2-SiO2復合氧化物，抑制了CaF2中氟離子溶出，從而實現大于96%的氟離子去除率。繼續反應24小時后，水中全氟羧酸濃度達到美國環保署和歐盟《飲用水指令》針對飲用水中PFAS濃度的最新要求，即PFOS+PFOA≤4 ppt，總PFAS的限量為500 ppt。在此基礎上，研究人員驗證了微液滴連續反應裝置的可行性，即連續反應500小時，全氟辛酸降解率穩定保持在90%左右，且體系中氟離子殘留量在1 ppm上下波動，符合地表水環境質量標準。
該研究證實了微液滴界面可高效降解PFAS的能力，為新污染物治理提供了新策略，并深化了學界對持久性有機污染物在海-氣界面遷移與自然衰減機制的理解。
近日，相關研究成果以Interactions of aqueous microdroplets and mineral particles drive fluorine-first perfluoroalkyl mineralization為題，發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會等的支持。
論文鏈接
清除水中全氟化合物的微液滴化學策略
本文鏈接：研究提出清除水中全氟化合物的微液滴化學策略http://www.sq15.cn/show-12-1687-0.html
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